Campo DC | Valor | Idioma |
dc.contributor.advisor | Ghesti, Grace Ferreira | - |
dc.contributor.author | Guimarães, Munique Gonçalves | - |
dc.date.accessioned | 2022-01-11T17:27:24Z | - |
dc.date.available | 2022-01-11T17:27:24Z | - |
dc.date.issued | 2022-01-11 | - |
dc.date.submitted | 2021-11-05 | - |
dc.identifier.citation | GUIMARÃES, Munique Gonçalves. Preparação e Caracterização de Catalisadores Heterogêneos usando como Template Nanocelulose. 2021. 115 f., il. Tese (Doutorado em Tecnologias Química e Biológica)—Universidade de Brasília, Brasília, 2021. | pt_BR |
dc.identifier.uri | https://repositorio.unb.br/handle/10482/42711 | - |
dc.description | Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Tecnologias Química e Biológica, 2021. | pt_BR |
dc.description.abstract | O crescente interesse na utilização de fontes renováveis para o desenvolvimento de novos
materiais, a biomassa lignocelulósica tem se destacado diante de sua versatilidade,
renovabilidade e sustentabilidade. Assim, este trabalho teve como objetivo preparar e
caracterizar novos nanocatalisadores heterogêneos de óxidos simples e mistos, com controle de
tamanho, usando como template a celulose. Com a finalidade de acompanhar as pesquisas e
desenvolvimento na área, gerar conhecimento e subsidiar planos e decisões, foi realizado dois
estudos prospectivos, um com ênfase em nanocelulose e catálise e o outro sobre biogás com
ênfase em gás de síntese (syngas), apresentado sob duas perspectivas: indicadores
tecnológicos baseados em documentos patentários e artigos científicos indexados. Na síntese
dos materiais, o template utilizado foi a celulose microcristalina (CMC), hidrolisada com ácido 12-
tungstofosfórico hidratado (HPW), empregados nos meios aquoso e etanólico, proporcionando a
formação da celulose nanocristalina (CNC). Após a obtenção da CNC, foi realizada por meio do
método de impregnação úmida a inserção dos sais de Ni2+ e o Zr4+
. Os nano-óxidos inorgânicos,
obtidos da calcinação a 600°C da CNC impregnada, foram caracterizados por análise elementar
(CHN), fluorescência de raios X (FRX/EDX), análises térmicas (TG/DTG), difração de raios X
(DRX) e microscopia eletrônica de Transmissão (MET). Resultados experimentais obtidos por
CHN/EDX/TG evidenciaram que quanto maior a concentração de HPW no meio, menor a
porcentagem de PW na estrutura, pois deve estar havendo uma dificuldade na interação celulose
- PW. De modo geral, através do TG/DTG foi possível observar um aumento na estabilidade
térmica da CNC quando comparada a CMC e, por fim, o DRX confirmou a formação de 3 nano óxidos característicos: mistura do WO3 monoclínico e ortorrômbico, NiO e NiWO4. Por meio da
equação de Debye-Scherrer foi calculado o tamanho do cristalito de NiO, WO3, 6A-NP-WO3/Ni;
1A-NP-WO3/Ni; 6E-NP-WO3/Ni; 1E-NP-WO3/Ni apresentando o tamanho médio de: 40,1; 35,4;
40,2; 30,1; 44,5; 22,6nm, respectivamente o que está em concordância com as imagens
visualizadas no MET. Com a melhor condição reacional obtida para o Ni2+, foi alterado o metal
de impregnação para Zn4+, no qual através do MET foi observado partículas nanoméricas
aglomeradas. Estes catalisadores foram empregados em um teste preliminar de reforma de
biogás, porém os resultados não foram satisfatórios necessitando de outros testes para
validação. Assim, o intuito desta aplicação motiva-se por tratados ambientais, crédito de carbono,
hidrogênio verde pensando não só nos impactos dos produtos, mas também do processo, visto
a importância da catálise neste contexto. | pt_BR |
dc.description.sponsorship | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES). | pt_BR |
dc.language.iso | Português | pt_BR |
dc.rights | Acesso Aberto | pt_BR |
dc.title | Preparação e caracterização de catalisadores heterogêneos usando como template nanocelulose | pt_BR |
dc.type | Tese | pt_BR |
dc.subject.keyword | Celulose nanocristalína | pt_BR |
dc.subject.keyword | Níquel | pt_BR |
dc.subject.keyword | Zircônia | pt_BR |
dc.subject.keyword | Biogás | pt_BR |
dc.description.abstract1 | The growing interest in the use of renewable sources for the development of new materials,
lignocellulosic biomass has stood out due to its versatility, renewability and sustainability. Thus,
this work aimed to prepare and characterize new heterogeneous single and mixed oxide
nanocatalysts, with size control, using cellulose as a template. In order to monitor research and
development in the area, generate knowledge and support plans and decisions, two prospective
studies were carried out, one with an emphasis on nanocellulose and catalysis and the other on
biogas with an emphasis on synthesis gas (syngas), presented under two perspectives:
technological indicators based on patent documents and indexed scientific articles. In the
synthesis of materials, the template used was microcrystalline cellulose (CMC), hydrolyzed with
hydrated 12-tungstophosphoric acid (HPW), used in aqueous and ethanolic media, providing the
formation of nanocrystalline cellulose (CNC). After obtaining the CNC, the insertion of Ni2+ and
Zr4+ salts was performed using the wet impregnation method. The inorganic nano-oxides,
obtained from calcination at 600°C of the impregnated CNC, were characterized by elemental
analysis (CHN), X-ray fluorescence (FRX/EDX), thermal analysis (TG/DTG), X-ray diffraction
(DRX) and Transmission Electron Microscopy (TEM). Experimental results obtained by
CHN/EDX/TG showed that the higher the concentration of HPW in the medium, the lower the
percentage of PW in the structure, as there must be a difficulty in the cellulose - PW interaction.
In general, through TG/DTG it was possible to observe an increase in the thermal stability of CNC
when compared to CMC and, finally, DRX confirmed the formation of 3 characteristic nano-oxides:
mixture of monoclinic and orthorhombic WO3, NiO and NiWO4. Using the Debye-Scherrer
equation, the crystallite size of NiO, WO3, 6A-NP-WO3/Ni; 1A-NP-WO3/Ni; 6E-NP-WO3/Ni; 1E NP-WO3/Ni showing the average size of: 40.1; 35.4; 40.2; 30.1; 44.5; 22.6 nm, respectively, which
is in agreement with the images visualized in the MET. With the best reaction condition obtained
for Ni2+, the impregnation metal was changed to Zn4+, in which agglomerated nanomeric particles
were observed through MET. These catalysts were used in a preliminary biogas reform test, but
the results were not satisfactory, requiring further tests. Thus, the purpose of this application is
motivated by environmental treaties, carbon credit, green hydrogen thinking not only about the
impacts of the products, but also of the process, given the importance of catalysis in this context | pt_BR |
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