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Título: Estudos sobre a influência da hierarquização da zeólita *BEA suportada com Nb2O5 em reações de desidratação do etanol e do 1-propanol
Autor(es): Valadares, Deborah da Silva
Orientador(es): Dias, Sílvia Cláudia Loureiro
Assunto: Zeólita *BEA
Hierarquização
Álcool - desidratação
Data de publicação: 17-Fev-2025
Referência: VALADARES, Deborah da Silva. Estudos sobre a influência da hierarquização da zeólita *BEA suportada com Nb2O5 em reações de desidratação do etanol e do 1-propanol. 2024. 118 f. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2024.
Resumo: Este estudo investigou os efeitos de diferentes tratamentos em zeólitas amoniacais, visando otimizar suas propriedades estruturais e catalíticas para a conversão de etanol e 1-propanol. As zeólitas foram tratadas com dois métodos distintos: 2x-HFSA e NaOH-HCl, e impregnadas com diferentes teores de Nb2O5 (5, 10, 15 e 20%). Após a modificação, os catalisadores foram avaliados em reações de desidratação de etanol e 1-propanol a diferentes temperaturas (230 e 250 °C), para analisar os impactos das modificações na conversão dos álcoois e na seletividade dos produtos formados. Foram aplicados métodos de Aprendizado de Máquina para avaliar qual a influência das modificações e da temperatura de reação para a conversão dos álcoois e seletividade dos principais produtos. O estudo evidenciou a importância do teor de Nb2O5 e das condições de reação. Todos os catalisadores modificados promoveram maior conversão de etanol, sendo o tratamento NaOH-HCl responsável por uma conversão 13% superior ao HFSA. A impregnação com Nb2O5 aumentou a conversão, especialmente no catalisador 5Nb-HFSA, devido à maior superfície externa e à mesoporosidade. A seletividade para etileno foi maior nos catalisadores tratados com NaOH-HCl, atingindo 86% no 15Nb-NaOH, enquanto o tratamento HFSA favoreceu uma conversão mais equilibrada entre etileno e dietil éter (DEE). A temperatura mais alta aumentou a conversão, com o 20Nb-NaOH mostrando melhor desempenho a 250 °C, favorecendo a acessibilidade aos sítios ácidos. A temperatura também teve um impacto significativo nas conversões de 1-propanol, com o NaOH-HCl favorecendo a conversão para propeno e seletividade superior.
Abstract: This study investigated the hierarchical structuring of *BEA zeolite using two distinct approaches: double aluminum removal with ammonium hexafluorosilicate (2x-HFSA) and a solution of 0.2 M sodium hydroxide followed by 0.5 M hydrochloric acid (NaOH-HCl). Additionally, niobium pentoxide (Nb2O5) was impregnated at different mass percentages (5%, 10%, 15%, and 20%) on the hierarchized materials. Subsequently, the modified zeolites were used as catalysts in the dehydration of ethanol (at 230 °C and 250 °C) and 1-propanol (at 230 °C). Machine learning methods, Random Forest and Gradient Boosting, were employed to identify the influence of the experimental conditions on the dehydration reaction outcomes. The hierarchization methods generated mesopores and reduced the micropores in the zeolites. The NaOH-HCl treatment resulted in higher alcohol conversion compared to the 2x-HFSA treatment. Higher percentages of Nb2O5 and reaction temperatures increased selectivity for ethers. On the other hand, the NaOHHCl treatment enhanced selectivity for ethylene while reducing selectivity for propene.
Unidade Acadêmica: Instituto de Química (IQ)
Programa de pós-graduação: Programa de Pós-Graduação em Química
Licença: A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.unb.br, www.ibict.br, www.ndltd.org sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra supracitada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.
Aparece nas coleções:Teses, dissertações e produtos pós-doutorado

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