Propriedades elétricas e magnéticas de moléculas artificiais semicondutoras

Abstract

Na primeira parte desta Tese, realizamos um cálculo de diagonalização exata para a estrutura eletrônica de DQDs (do inglês Double Quantum Dots) acoplados verticalmente, usando o método LCAO (do inglês Linear Combination of Atomic Orbitals). Achamos que para atingir uma boa precisão e obter uma rápida convergência dos cálculos, uma especial atenção deve ser dada na escolha das funções de base, principalmente para pontos quânticos pequenos. Demonstramos que as funções de onda dos pontos quânticos servem como funções de base ideais para a construção de orbitais moleculares de DQDs em nosso cálculo de diagonalização exata. Achamos também a natureza dos estados eletrônicos dos DQDs que evoluem dos orbitais atômicos o do tipo molecular (ligado e não-ligado) quando a distância entre os pontos quânticos diminui. A estrutura eletrônica dos DQDs pode ser projetada através de um desenho de um DQD. Isto está em nítido contraste com as moléculas reais em que as posições geométricas dos átomos não são variadas. Na segunda parte, apresentamos a nossa teoria sobre o controle óptico da interação de troca p-d entre os spins do buraco do material de GaAs dopado com um único manganês Mn2+ e irradiado por um campo de laser pulsado (CLP) polarizado linearmente e monocromático sob condições de não-ressonância baseado em uma teoria não-perturbativa utilizando o modelo LCAO. Achamos que a interação de troca p-d leva a formação de um pólaron magnético (PM), enquanto o CLP induz um potencial de Coulomb que reveste o aceitador, que transforma o problema de um único centro em outro com dois centros virtuais carregados positivamente assemelhando ao íon molecular H2+. A dicotomia das funções de onda do buraco depende fortemente da intensidade do campo de laser, que afeta drasticamente a interação de troca p-d bem como a energia de ligação do pólaron magnético. Com o aumento da intensidade do laser reduz-se tanto o pólaron magnético como a energia de ligação. Para uma intensidade de excitação grande, o pólaron pode ser completamente dissolvido. Na terceira parte, estendemos o modelo LCAO para o modelo LCAO variacional onde as funções de base são otimizadas variacionalmente. Além disso, focamos nossa atenção nos efeitos individuais da atração de Coulomb e de troca spin-spin anti-ferromagnético e na instabilidade do PM e ionização do aceitador Mn induzido pelo CLP. Com o aumento da intensidade do CLP, encontramos primeiramente que o PM torna-se instável e, em seguida, ele é suprimido devido à energia de troca ser zero. Aumentando ainda mais a intensidade do laser, a ionização do aceitador Mn ocorre devido ao desaparecimento da energia de ligação. Finalmente, na última parte deste trabalho, nós desenvolvemos um método, através do uso de funções de base gaussianas otimizadas como base no método LCAO, para tratar efeitos de muitos corpos em moléculas artificiais. _______________________________________________________________________________ ABSTRACT

In the first part of this work, we have performed an exact diagonalization calculation (ED) for electronic structure of vertically coupled double quantum dots (DQDs), using linear combinations of atomic orbitals (LCAO).We find that to reach high degree of accuracy and get a quick convergence, a special attention in choice of basis functions has to be paid, specially for small quantum dots. We demonstrate that the wave functions of individual quantum dots serve as ideal basis functions for construction of molecular orbitals of the DQDs in our ED calculation. We also find the nature of electronic states of the DQDs evolves from atomic to molecularlike orbitals (bonding and anti-bonding) as interdot distance decreases. In addition, the electronic structure of DQDs can be engineered through properly DQD design. This is in sharp contrast to the natural molecules in which the geometric positions of composed atoms are not changeable. In the second part, we report our comprehensive theory about optical control of p-d exchange interaction between spins of hole and Mn2+ in single-manganese doped GaAs material irradiated by a monochromatic, linearly polarized, intense pulsed laser field (PLF) under nonresonant conditions, based on nonperturbation theory plus standard LCAO. We find that the p-d exchange interaction leads to formation of magnetic polaron (MP). While the PLF induces a dressed acceptor Coulomb potential, which transforms single center problem into the one with two virtual positively charged centers, resembling hydrogen molecule ion H+ 2 . The dichotomy of hole wave functions depend strongly on the laser-intensity, which affects dramatically the p-d exchange interaction as well as binding energy of magnetic polaron. Increasing the laser intensity reduces the magnetic polaron and binding energy. At larger excitation intensity, the magnetic polaron can be completely dissolved. In the third part, we have extended our standard LCAO to variational LCAO by variationally optimize the basis functions. In addition, we focus our attention on the individual effects of anti-ferromagnetic spin-spin exchange- and charge Coulomb attraction on an instability of MP and ionization of Mn-acceptor induced by the PLF. It is found that with an increase of PLF intensity, MP firstly becomes instable. And then it is suppressed due to zero-exchange energy. With a further increases laser intensity, the ionization of Mn-acceptor occurs due to vanishing binding energy. In the last part of this work, we have developed a very efficient method, using optimized Gaussian functions as basis in the LCAO, to tackle the many-body effects in artificial molecules.