Mecanismos de conversão de éxcitons tripletos em dispositivos hiperfluorescentes

Abstract

A dinâmica de éxcitons desempenha um papel importante na eficiência de diodos orgânicos emissores de luz (OLED). Nesses dispositivos, a recombinação de elétrons e buracos produz um éxciton singleto a cada trés éxcitons tripletos, conforme a estatistica de spin. Assim, a eficiéncia dos dispositivos OLED se mostra restrita aos 25\% oriundo dos éxcitons singletos emissivos. Buscando alternativas para aumentar a eficiéncia dos OLEDs, os dispositivos hiperfluorescentes combinam fenômenos de conversão de éxcitons tripletos em singletos. Nesses dispositivos são utilizadas moléculas que apresentam fluorescência tardia termoativa (TADF) em que o mecanismo de cruzamento intersistema reverso (rlSC) possibilita a conversão supracitada. Entrentanto, estudos apontam um segundo mecanismo de conversão de éxcitons tripletos em singletos a partir da transferência intermolecular de TADF para TADF. No entanto, tal mecanismo não foi profundamente investigado. Nesse trabalho, investigamos os processos fotofísicos em dispositivos hiperfluorescentes a partir dos diferentes mecanismos de conversão de éxcitons tripletos. A partir da teoria do funcional densidade e da sua extensão dependente do tempo, calculamos a estrutura eletrônica de quatro pares de moléculas TADF e emissoras, seguida da simulação dos espectros de absorção e de emissão, via método dos ensembles nucleares. A taxas dos processos fotofísicos foram estimadas, assim como a transferência de energia entre moléculas e as propriedades de fluorescência. A dinâmica de éxcitons foi simulada a partir de um algoritmo de Monte Carlo Cinético, que possibilitou a avaliação da eficiência dos diferentes processos no sistema. Os nossos resultados apontam que, o segundo mecanismo de conversão de tripletos pode desempenhar um papel relevante nos dispositivos hiperfluorescentes e que negligencid-lo pode levar a superestimacdo das taxas de rISC.